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Développements instrumentaux


Samir KASSI
Erik KERSTEL
Guillaume MEJEAN
Daniele ROMANINI
Irène VENTRILLARD

Les innovations expérimentales de notre groupe concernent les sources lasers et les cavités optiques et visent à pousser à ses limites la spectroscopie d’absorption à très haute sensibilité. Les techniques développées permettent de mesurer en laboratoire ou sur le terrain des niveaux d’absorption extrêmement faibles, notre record étant la détection d’une diminution de l’intensité d’un faisceau lumineux de 2% après un trajet d’absorption équivalent à la distance terre-lune ( 385 000 km). De telles performances permettent d’exceller dans les domaines de l’analyse des gaz et de la spectroscopie moléculaire des transitions faibles. Nous avons récemment commencé à améliorer grandement l’exactitude et la précision en fréquence de nos mesures spectrales pour atteindre des performances métrologiques.

La technique CRDS
La CRDS (Cavity Ring Down Spectroscopy) et la CEAS (Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy) sont des techniques de mesure d’absorption optique de très grande sensibilité. Elles se conjuguent en plusieurs schémas expérimentaux selon le type de laser utilisé comme source de lumière et aussi selon la façon de coupler sa lumière dans la cavité. Plus spécifiquement, une mesure CRDS se décompose en une période durant laquelle la cavité est « remplie » par la lumière laser et une période où on mesure le temps de décroissance exponentielle de cette lumière après avoir coupé le laser. En CEAS, en revanche, on privilégie une injection continue de la cavité et on mesure directement l’intensité transmise par la cavité. Cependant, on utilise souvent le terme CEAS de façon plus générale pour toute technique d’absorption utilisant une cavité optique, ce qui inclut donc aussi la CRDS. En outre, nous allons parfois utiliser en français l’acronyme SARA (Spectroscopie par Amplification Résonnante d’Absorption) à la place de CEAS.

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Principe de la ML-CEAS et du couplage entre un laser femtoseconde et une cavité haute finesse

La technique "Mode locked Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy" (ML-CEAS) a été développée pour la première fois dans notre laboratoire en 2002 (cf. Gherman et al.). Cette technique repose sur le couplage entre un laser femtoseconde à blocage de modes (aussi connu comme peigne fréquentiel) et une cavité de haute finesse. Nous avons utilisé la ML-CEAS pour diverses applications et démonstrations de faisabilité dans le laboratoire (cf. Gherman et al.). Plus récemment, nous avons réalisé un analyseur transportable pour mesurer, in situ, des radicaux halogénés importants pour la chimie atmosphérique, IO et BrO, qui a été exploité lors d’une campagne de mesure sur la base de Dumont D’Urville en Antarctique puis sur le brise-glace scientifique Allemand Polarstern.

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Projet SUBGLACIOR/ICE & LASERS

En collaboration avec le LSCE (Paris), le DT-INSU (Plouzane), le LGGE (Grenoble) et le LIPhy (Grenoble), une sonde, in-situ,pour le carottage de la glace dans l’Antarctique doit être développée et faire ses preuves. Notre équipe est responsable de la miniaturisation d’un analyseur laser de gaz pour mesurer les rapports isotopiques de l’eau et du méthane, qui sera placé au coeur de la sonde pénétrant la calotte glaciaire.

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OF-CEAS avec des Lasers à Cascade Quantique (QCL)

Les récentes avancées sur le développement des lasers à cascade quantique de type DFB-QCL (distributed feedback quantum cascade lasers) ont permis d’étendre le nombre d’espèces moléculaires pouvant être détectées avec une très haute sensibilité par OF-CEAS (Optical Feedback Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy). Ces lasers permettent de travailler dans le moyen infrarouge (MIR) pour sonder des transitions intenses du niveau fondamental des espèces gazeuses. Ceci permet de gagner 2 à 3 ordres de grandeur en sensibilité par rapport aux transitions overtones exploitées traditionnellement par les instruments OF-CEAS dans le proche infrarouge.

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La spectroscopie d’absorption à temps de déclin avec un laser accordable par radiofréquence

La métrologie des profils de raie est un des sujets phare de la spectroscopie haute résolution actuelle. L’enregistrement avec une grande exactitude à la fois sur les axes de fréquence (X) et d’absorption (Y) des profils d’absorption est crucial pour un grand nombre d’applications parmi lesquelles on trouve la télédétection satellitaire, la mesure optique de rapports isotopiques ou la "re-détermination" de la constante de Boltzmann. Ces études épaulent et induisent des progrès considérables dans la compréhension théorique des formes de raie qui prennent désormais en compte des processus de déphasage et de changement de vitesse induits par les collisions.

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Intérêt d’une cavité haute finesse

Nos développements reposent sur les cavités de haute finesse qui permettent d’augmenter le chemin d’interaction jusqu’à des centaines de km tout en gardant un volume de mesure donc une taille d’échantillon de taille très réduite ( 1 mètre x 5 mm de diamètre). Cela est à comparer avec les cellules multipassages qui permettent d’atteindre un chemin de quelques centaines de mètres dans un volume de 1 m par 10 cm de diamètre.

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